配体加和关系实现过渡金属化学空间的高效探索
化学物理
2022-11-30 v1 材料科学
摘要
为加速化学空间的探索，有必要识别能提供最多额外信息或价值的化合物。对实验数据库中沉积的单核八面体过渡金属配合物的大规模分析证实了低对称性配合物的代表性不足。从约 1000 个先前研究过的 Fe(II) 配合物出发，我们表明由相对较少的独特配体形成的可合成配合物的理论空间显著更大（约 81.6 万）。对于这些配合物的性质，我们通过由同配配合物的化学计量组合推断异配性质，验证了配体加和的概念。一种改进的插值方案纳入了顺式和反式异构体效应的信息，将绝热自旋分裂能预测至约 2 kcal/mol，HOMO 能级预测至小于 0.2 eV。我们展示了一种多阶段策略，以在 targeted 性质区域内从 81.6 万 Fe(II) 配合物中发现先导物。我们由同配配合物进行粗插值，并基于生成具有 targeted 性质配合物的可能性在配体子空间上细化。我们在 9 个预测处于 targeted 发现区的新二元和三元配合物上验证了我们的方法，表明了高效过渡金属配合物发现的机会。
引用
@article{arxiv.2209.05412,
title = {Ligand additivity relationships enable efficient exploration of transition metal chemical space},
author = {Naveen Arunachalam and Stefan Gugler and Michael G. Taylor and Chenru Duan and Aditya Nandy and Jon Paul Janet and Ralf Meyer and Jonas Oldenstaedt and Daniel B. K. Chu and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.05412},
year = {2022}
}