利用机器学习解读双金属过渡金属配合物中的隐秘行为
材料科学
2021-08-02 v1 机器学习
化学物理
摘要
为了应对能源利用与存储方面的重大挑战，对过渡金属配合物进行合理裁剪是必要的。在堆叠的“双夹层”配体结构中呈现金属-金属键的异双金属过渡金属配合物是一种新兴且具吸引力的催化平台，但其性质在繁琐的合成工作之前难以预测。我们展示了一种替代性的数据驱动方法，用于揭示合理双金属配合物设计中的结构-性质关系。我们为这些异双金属配合物定制了金属局域环境的基于图的表示，以用于训练多元线性回归与核岭回归（KRR）模型。聚焦于氧化电位，我们获得了一组28个经实验表征的配合物来建立多元线性回归模型。在该训练集上，我们取得了良好的精度（平均绝对误差，MAE，为0.25 V），并对具有新配体结构的未见实验数据保持了可迁移性。我们在一个由330个结构表征的异双金属配合物组成的子集上训练了KRR模型，以预测金属-金属键的程度。该KRR模型在测试集中预测相对金属-金属键长误差在5%以内，且对关键特征的分析揭示了最强烈影响配合物行为的基本原子贡献（例如价电子构型）。我们的工作为合理的双金属设计提供了指导，表明包括形式短比在内的性质应当能够从一个周期迁移到另一个周期。
引用
@article{arxiv.2107.14280,
title = {Deciphering Cryptic Behavior in Bimetallic Transition Metal Complexes with Machine Learning},
author = {Michael G. Taylor and Aditya Nandy and Connie C. Lu and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.14280},
year = {2021}
}