机器学习与多体计算结合：CO在Rh(111)表面随覆盖度变化的吸附
材料科学
2023-02-21 v2
摘要
一氧化碳（CO）在过渡金属表面的吸附是表面科学与催化中的典型过程。尽管看似简单，它对理论建模提出了巨大挑战。现有密度泛函几乎均无法同时准确描述表面能、CO吸附位点偏好以及吸附能。尽管随机相位近似（RPA）修正了这些密度泛函理论的缺陷，但其巨大的计算成本使得除最简有序情形外研究CO吸附难以实现。在此，我们通过高效的主动学习流程与-机器学习方法，开发了具有近RPA精度的机器学习力场（MLFF），用于预测CO在Rh(111)表面随覆盖度变化的吸附，从而应对上述挑战。我们表明，该RPA衍生的MLFF能够准确预测Rh(111)表面能、CO吸附位点偏好以及不同覆盖度下的吸附能，均与实验吻合良好。此外，还确定了随覆盖度变化的基态吸附构型与吸附饱和覆盖度。
引用
@article{arxiv.2208.09647,
title = {Combining Machine Learning and Many-Body Calculations: Coverage-Dependent Adsorption of CO on Rh(111)},
author = {Peitao Liu and Jiantao Wang and Noah Avargues and Carla Verdi and Andreas Singraber and Ferenc Karsai and Xing-Qiu Chen and Georg Kresse},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.09647},
year = {2023}
}
备注
6 pages, 2 figures