光致 CO 脱附在不同 O+CO 覆盖的 Ru(0001) 表面上主导于氧化过程
材料科学
2023-07-06 v2
摘要
利用考虑非平衡激发电子与声子的第一性原理分子动力学，模拟了 Ru(0001) 上 CO 的光致脱附与氧化。考虑了不同的（O,CO）覆盖度：实验室温覆盖度由 0.5ML-O+0.25ML-CO 构成（低覆盖度）、实验在低温下达到的饱和覆盖度（0.5ML-O+0.375ML-CO，中覆盖度），以及根据我们的计算稳定但实验尚未观测到的等比例混合单层（0.5ML-O+0.5ML-CO，高覆盖度）。我们对三种覆盖度的模拟结果与飞秒激光实验一致，表明 CO 光致脱附在很大程度上主导于 CO 光致氧化。这些结果无法用弛豫表面计算所得的不同活化能来解释。不同的（动力学）因素，例如与激光激发电子的耦合，以及更为重要的、在更拥挤表面中诱导的吸附质间能量交换与强表面畸变，对于理解激光所创造的极端非平衡条件下这两个过程之间的竞争至关重要。
引用
@article{arxiv.2305.05298,
title = {Photo-Induced CO Desorption Dominates over Oxidation on Different O+CO Covered Ru(0001) Surfaces},
author = {Auguste Tetenoire and J. Iñaki Juaristi and Maite Alducin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.05298},
year = {2023}
}