催化反应路径的精确能垒：一种用于机器学习力场的自动训练协议
化学物理
2023-08-23 v2 计算物理
摘要
在本研究中，我们引入了一种用于开发机器学习力场（MLFFs）的训练协议，能够精确确定催化反应路径中的能垒。该协议在已被广泛研究的氧化铟上二氧化碳加氢制甲醇反应上得到验证。在主动学习的辅助下，最终力场获得的能垒与密度泛函理论的偏差在 0.05 eV 以内。得益于计算加速，我们不仅降低了常规计算机辅助催化任务的成本，还发现先前确定的决速步成本降低了 40\%。此外，我们阐明了有限温度效应的重要性并计算了自由能垒。该协议的可迁移性在实验相关但未被探索的顶层还原氧化铟表面上得到展示。MLFFs 增强我们对广泛研究催化剂理解的能力，凸显了对直接第一性原理模拟的快速精确替代方案的需求。
引用
@article{arxiv.2301.09931,
title = {Accurate Energy Barriers for Catalytic Reaction Pathways: An Automatic Training Protocol for Machine Learning Force Fields},
author = {Lars Schaaf and Edvin Fako and Sandip De and Ansgar Schäfer and Gábor Csányi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.09931},
year = {2023}
}