Pt(111)表面水-羟基层的室温结构与能量学
材料科学
2022-08-17 v1
摘要
由于水与Pt(111)表面羟基物种之间的相互作用对燃料电池电催化具有重要意义，其已被深入研究。本文利用一组神经网络势开展了关于其结构与能量学的室温分子动力学研究，这使我们获得了前所未有的统计采样。我们首先研究了羟基形成的能量学，发现其吸附能曲线近乎线性，并在高羟基覆盖度下表现出微分吸附能的平缓渐进式增长。这与传统的双层模型预测截然不同，后者在1/3ML OH覆盖度处出现拐点，表明微分吸附能存在显著跃变，但处于先前报道的从头算分子动力学研究的统计不确定度范围内。随后我们分析了界面结构，提供了在高羟基覆盖度下水-OH/Pt(111)界面呈疏水性的证据。我们还通过分析水-羟基吸附层中的氢键解释了所观测到的吸附能量学，认为高OH覆盖度下微分吸附能的升高可由吸附水分子向羟基形成的氢键数量减少来解释。
引用
@article{arxiv.2112.08803,
title = {Room temperature structure and energetics of water-hydroxyl layers on Pt(111)},
author = {August E. G. Mikkelsen and Henrik H. Kristoffersen and Jakob Schiøtz and Tejs Vegge and Heine A. Hansen and Karsten W. Jacobsen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.08803},
year = {2022}
}