冷却过程中甲醇-水混合物的温度依赖结构：X 射线与中子衍射及分子动力学模拟
化学物理
2020-07-02 v2 软凝聚态物质
摘要
我们通过低温下的高能同步辐射 X 射线和中子衍射研究了甲醇-水液体混合物。因此，我们能够报道在全部组成范围（12 种不同甲醇浓度 x，从 10 到 100 mol%）以及从环境温度到混合物冰点的温度下，首套完整的 X 射线和中子加权总散射结构因子。这些新的衍射数据可作为未来理论与模拟研究的参考。测量数据通过分子动力学模拟进行解释，其中甲醇的全原子 OPLS/AA 力场模型与 SPC/E 和 TIP4P/2005 水势相结合。尽管发现 TIP4P/2005 水模型更为成功，但两种组合均与测量的衍射数据至少达到半定量一致。根据模拟的粒子构型，确定了偏径向分布函数以及各种氢键数目分布。总体趋势是，氢键的平均数目随冷却而增加。然而，在约 30 至 60 mol% 醇含量的浓度范围内，甲醇分子间的氢键数目随温度降低而略有减少。在甲醇含量高于 70 mol% 时，水-水氢键从室温到 193 K 也呈现同样的情况。
引用
@article{arxiv.2004.14737,
title = {Temperature-dependent structure of methanol-water mixtures on cooling: X-ray and neutron diffraction and molecular dynamics simulations},
author = {Ildikó Pethes and László Pusztai and Koji Ohara and Shinji Ohara and Jacques Darpentigny and László Temleitner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.14737},
year = {2020}
}
备注
86 pages together with Supplementary Material