常温水与热水中中程有序的 X 射线衍射与分子动力学研究
软凝聚态物质
2017-09-13 v1
摘要
我们发展了具有高能量分辨率和精度的 X 射线衍射测量方法，以研究常压下三种不同温度（7°C、25°C 和 66°C）下的水结构。通过使用球面弯曲锗晶体，实现了优于 15 eV 的能量分辨率，从而消除了康普顿散射的影响。高质量的数据允许直接从实验数据的傅里叶变换中精确导出氧-氧对关联函数（PCF），解析出约 12 Å 范围内的壳层结构，即 5 个水合壳层。使用 TIP4P/2005 力场的大规模分子动力学（MD）模拟出色地再现了 4-12 Å 范围内的实验壳层结构，尽管在 PCF 的第一个峰上观察到较少的一致性。局域结构指数 [J. Chem. Phys. 104, 7671 (1996)] 识别出提供 PCF 中中程振荡的四面体少数群体和在此范围内提供更平坦背景的无序多数群体。当前研究支持这样的观点：液态水的结构，即使在高温下，也可以用涉及局域结构的双态涨落模型来描述，这些局域结构与液-液相变假说中假设的低密度和高密度液态水形式相关。
引用
@article{arxiv.1107.4795,
title = {X-ray Diffraction and Molecular Dynamics Study of Medium-range Order in Ambient and Hot Water},
author = {Congcong Huang and K. T. Wikfeldt and D. Nordlund and U. Bergmann and T. McQueen and J. Sellberg and L. G. M. Pettersson and A. Nilsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:1107.4795},
year = {2017}
}
备注
Submitted to Phys. Chem. Chem. Phys