赤铁矿与水蒸气之间的快速氧交换
材料科学
2022-09-12 v1
摘要
氧化物/液体与氧化物/气体界面处的氧交换在技术和环境研究中十分重要，因为它与催化活性和材料降解都密切相关。然而，其原子尺度细节大多未知，且常被归因于晶格中定义不清的缺陷。在此我们表明，即便是热力学稳定的、有序良好的表面也可能具有惊人的反应活性。具体而言，我们证明在低于 70 °C 的温度下，无缺陷的单晶赤铁矿 r 切 (1-102) 表面（α-Fe2O3）上所有三配位晶格氧原子都会在数分钟内与周围水蒸气中的氧发生交换，而该过程的原子尺度表面结构未受扰动。液态水暴露后也观察到类似行为，但实验数据清楚显示大部分交换发生在最后单分子层脱附期间，而非浸没期间。密度泛函理论计算表明，交换可发生在表面扩散过程中，其中晶格氧提取的代价由 HO-HOH-OH 复合物的稳定性所补偿。此类对晶格氧稳定性的认识与从催化和制氢到地球化学和古气候学等诸多研究领域高度相关。
引用
@article{arxiv.2209.04205,
title = {Rapid oxygen exchange between hematite and water vapor},
author = {Zdenek Jakub and Matthias Meier and Florian Kraushofer and Jan Balajka and Jiri Pavelec and Michael Schmid and Cesare Franchini and Ulrike Diebold and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.04205},
year = {2022}
}