从扩展普朗贝克图预测二维材料的水溶性与电化学稳定性
材料科学
2025-06-10 v1 化学物理
计算物理
摘要
计算发现电催化材料的关键挑战是可靠预测其在水环境中的热力学稳定性以及在不同电化学条件下的稳定性。本文首先评估了超过3000种二维（2D）材料的电化学稳定性，使用常规普朗贝克图（CPD）。由于完全忽略沿（通常复杂的）反应路径的热力学障碍，绝大多数材料被预测为不稳定，尽管一些材料在实际中是稳定的。我们随后引入基于表面普朗贝克图（SPD）的分析，包括代表关键表面包覆和溶解反应第一步骤的'早期中间态'。将SPD框架应用于二维材料磷化物、MXene TiC，这些材料均被CPD预测为不稳定。对于MoS，我们的 approach 重现了实验的 pH-U 稳定窗口以及实验脱硫电位。对于磷化物和TiC，分别用于探讨其自发降解机制和潜在依赖性表面终止，结果再次与实验良好一致。SPD-based稳定性分析作为一种灵活且定量的方法，用于预测稳定性和调查电化学环境中的表面结构，显示出广泛的适用性。
引用
@article{arxiv.2506.07839,
title = {Predicting aqueous and electrochemical stability of 2D materials from extended Pourbaix analyses},
author = {Stefano Americo and Ivano E. Castelli and Kristian S. Thygesen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.07839},
year = {2025}
}
备注
15 pages, 5 figures, 1 table