基于 ML 加速蒙特卡洛模拟的化学有序-无序计算显微镜
材料科学
2026-03-24 v1
摘要
为实现下一代高熵材料的性能优化，深入理解熵驱动的随机固溶体与焓驱动的化学有序性之间的竞争关系至关重要。研究此类有序与无序的复杂性需要实现高精度、高效且在广泛的空间、时间以及尤其是化学尺度上具有普适性的原子级模拟。虽然机器学习（ML）间隔势已在分子动力学领域取得变革性进展，但仍在捕捉基于扩散的化学演化（尤其是长时间尺度）方面受限。最近引入的 SMC-X 方法带来了令人振奋的机遇。充分发挥其潜能需要全面的研究，这正是本工作的重点。为评估模型性能，我们系统性地对比测试了不变性和等变性架构，使用来自 7 种元素（Fe、Co、Ni、Al、Ti、Ta、V）的、规模超过 1 万个配置的密度泛函理论数据集。为理解成对作用力和更高阶相互作用在化学空间中的作用，我们采用可解释机器学习方法对其贡献进行解耦。我们还通过比较在有结构松弛和无结构松弛训练的数据集上训练的模型，检验晶格松弛的影响。我们的结果阐明了如何为蒙特卡洛模拟选择 ML 代理模型，搭建了理论与实验之间的鸿沟，为建立基于 ML 加速蒙特卡洛的化学复杂性计算显微镜奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2603.21207,
title = {Towards Computational Microscope of Chemical Order-Disorder via ML-Accelerated Monte Carlo Simulation},
author = {Fanli Zhou and Hao Chen and Pengxiang Xu and Kai Yang and Zongrui Pei and Xianglin Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.21207},
year = {2026}
}