实验驱动的原子尺度材料建模：结合 X 射线光电子能谱和机器学习势能推断富氧非晶碳结构的案例研究

原子尺度材料建模中一个重要但具有挑战性的方面是如何将实验和计算结果进行统一。传统方法涉及通过分子动力学或蒙特卡罗结构优化生成大量配置，并选择与实验结果最接近的那个配置。然而，这种低效的过程并不一定能成功。我们引入一种通用方法，将原子尺度机器学习(ML)与实验可观测量相结合，通过设计方式产生与实验相符的原子尺度结构。我们采用此方法结合准粒子群蒙特卡罗算法，在修改哈姆顿量 formalism 中生成符合实验数据且化学合理(能量较低)的配置。我们将此方法应用于理解富氧非晶碳(a-CO$_{x}$)的原子结构，以回答在碳完全分解为 CO 和 CO$_2$ 之前，能添加多少氧的问题。利用从 $GW$ 和密度泛函理论(DFT)数据训练的基于机器学习的 X 射线光电子能谱(XPS)模型，结合机器学习互作用势能，我们识别出符合实验 XPS 预测且相对于 DFT 能量更有利的 a-CO$_{x}$ 结构。通过网络分析，我们准确地将 XPS 能谱分解为构图贡献，揭示了实验 XPS 解释固有的误差，并为我们提供了关于 a-CO$_{x}$ 结构的原子尺度见解。这一方法可推广到多个实验可观测量，允许直接从实验数据中阐明材料的原子结构，从而实现前所未有的实验驱动材料建模。