纳米颗粒催化剂的表面粗糙化

支撑金属纳米颗粒(NP)催化剂是可持续化学品生产的关键，但其设计和应用受限于无法识别并表征与高催化活性相关的结构和原子位点。对这些'活性位点'的识别主要依赖于从理想表面 extrapolate 到支撑NP系统的研究，这些研究在实验上使用单晶或支撑NP，而在计算中通常建模为 slab 或规则多面体。然而，这些方法的能力在最佳情况下也只能实现定性预测，因为金属NP在反应环境中的结构仅能通过间接实验观察推断，或完全未知。本文通过规避这些限制，采用高度准确的模拟方法，结合原位光谱学与由机器学习势场驱动的分子动力学模拟，直接提供了金属NP动态重构的原子尺度见解。我们发现，在反应环境中，NP表面演化为具有松散原子有序性的状态，而NP核心可能保持类bulk特性。这些见解表明，基于理想面 facet 的长期概念模型对于小型金属NP系统而言，在暴露于反应环境时并不具代表性。我们进一步表明，结果结构可通过结合先进光谱学和计算工具加以阐明。这一发现彰显了为实现催化剂功能和稳定性的忠实定量预测，我们必须超越基于理想面 facet 的实验和理论模型，而应采用包含能响应相关物理和化学条件的真实表面结构的系统。