多组分异构催化剂活性位点的原子尺度演化

多组分金属纳米粒子 (NPs) 在化工业中占据举足轻重的地位，因为其中大多数工艺都采用异构催化剂。尽管这些多组分体系已被证明通过催化循环实现更高的产物收率、改进的选择性和更大的稳定性，但这些材料对各种刺激（如温度、吸附剂等）的结构动力学仍未达到原子分辨率水平。本文提出了一个高度准确的等变机器学习力场 (MLFF)，通过贝叶斯主动学习获取的 ab initio 训练数据，能够可靠地模拟 PdAu 表面和纳米粒子在热处理以及暴露于反应性 H$_2$ 大气条件下的反应。我们提供了一个单一模型，能够可靠地描述此类异构催化体系在单晶、气相相互作用和与 H$_2$ 反应的纳米粒子中的几何和化学复杂度，包括催化剂降解和显式反应性。最终，我们提供了直接的原子尺度证据，证实了双金属催化剂在反应条件下失活的现有实验假设，即 Pd 优先分离到 Au 基体中，而这种降解是靶向性的；同时讨论了 Pd ensemble 大小对氢交换反应性的影响。我们证明，理解这些活性位点的原子尺度演化至关重要，因为这使得能够设计和控制材料结构及其相应性能，这些性能可以在计算中进行验证。