水环境中放射增敏包覆金纳米颗粒的分子动力学表征

功能化金属纳米颗粒(NPs)已被提出作为有前景的放射增敏剂，用于利用光子和离子束的更高效放射治疗。NPs的放射增敏特性可能取决于金属核、有机包覆层和分子环境的许多不同参数(如尺寸、组成和密度)。在原子水平上对每个参数进行系统探索仍是一项昂贵的实验任务，但可通过先进的计算建模来解决。本文概述了在显式分子介质中构建和原子水平表征放射增敏金属NPs的详细计算流程。该流程具有通用性，可扩展至核、包覆层和环境的大量不同组合。作为一个说明性且实验相关的案例研究，我们考虑了在环境条件下被不同长度和表面密度的硫醇-聚(乙二醇)-胺分子包覆并溶剂化于水中的纳米级金NPs。分析了包覆层中不同原子的径向分布，以及包覆NPs周围水的分布和结构特性，并将其与NPs的放射增敏特性相关联。结果表明，溶剂化NPs上包覆层的结构强烈依赖于配体表面密度。在表面密度低于$\sim$3 molecules/nm$^{2}$时，包覆层代表不同构象态的混合物，而在较高配体密度下形成拉长的“刷”状结构。根据配体长度的不同，较致密包覆层在距金表面1至3 nm距离内的水含量显著更低。此类致密且厚的包覆层可能抑制金属NPs发射的低能电子产生羟基自由基，从而削弱其放射增敏特性。