近等离子体纳米颗粒分子的电子动力学实时描述
摘要
靠近等离子体纳米结构的分子的光学性质与其孤立分子的对应物有很大不同。为了从量子化学的角度在理论上研究此类系统，必须考虑到等离子体纳米结构（例如金属纳米颗粒 - NP）通常太大而无法进行原子级处理。因此，需要一种多尺度描述，其中分子采用从头计算方法处理，而金属 NP 采用较低层级的描述。在此，我们展示了此类多尺度模型 [Corni, S.; Tomasi, J. {\it J. Chem. Phys.} {\bf 2001}, {\it 114}, 3739] 的扩展，该模型最初受极化连续模型启发，将其扩展为对分子和 NP 电子动力学的实时描述。具体而言，我们对分子采用含时组态相互作用（Time-Dependent Configuration Interaction, TD CI）方法，金属 NP 被描述为由 Drude-Lorentz 介电函数表征的复杂形状连续介电体，分子-NP 电磁耦合通过准静态边界元法（Boundary Element Method, BEM）的运动方程扩展来处理。该模型包含了分子-NP 之间相互含时极化的效应，以及由于 NP 的等离子体共振引起的探测电磁场改变的影响。最后，将该模型应用于研究在具有复杂形状的金属 NP 存在时模型发色团 LiCN 的光吸收。
引用
@article{arxiv.1612.07948,
title = {Real-Time Description of the Electronic Dynamics for a Molecule close to a Plasmonic Nanoparticle},
author = {Silvio Pipolo and Stefano Corni},
journal= {arXiv preprint arXiv:1612.07948},
year = {2016}
}
备注
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