单原子催化：来自模型体系的见解
材料科学
2022-09-12 v1
摘要
单原子催化（SAC）领域近年来大幅扩展。虽然在开发新合成方法方面取得了许多成功，但大多数实验与用于建模的理论计算之间存在根本性的脱节。真实催化剂基于粉末载体，由于环境原因不可避免地包含大量不同晶面、不同表面位点、缺陷、羟基基团和其他污染物。这使得利用现有技术确定活性SAC位点的结构极为困难。为便于处理，旨在建模SAC的计算采用周期性边界条件和理想化载体的低指数晶面。因此，计算确定的反应能垒和机制至多代表一种合理性论证，并且极有可能遗漏某些关键方面。更好地理解何为合理的一种途径是通过实验建模，即将计算结果与基于在超高真空（UHV）环境中制备的精确定义单晶载体的实验进行比较。在本文中，我们回顾了与SAC相关的表面科学文献现状。我们聚焦于载体上的实验工作，其中金属原子位点通过实验明确确定，特别是金红石和锐钛矿TiO2、铁氧化物Fe2O3和Fe3O4以及CeO2和MgO的表面。许多此类工作基于扫描探针显微镜结合光谱学，我们强调了极少数在典型载体低指数表面上金属原子稳定的研究。在展望中，我们讨论了将此类研究扩展到其他相关载体的可能性。
引用
@article{arxiv.2209.04256,
title = {Single-Atom Catalysis: Insights from Model Systems},
author = {Florian Kraushofer and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.04256},
year = {2022}
}