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晶格氧的簇催化:追踪磁铁矿(001)载体上的晶格氧向小 Pt 簇的输运

材料科学 2021-07-23 v2

摘要

可还原氧化物负载的小金属簇上的氧化催化常涉及晶格氧。本工作中,我们追踪 CO 氧化过程中 Fe3O4(001) 的晶格氧向小 Pt 簇的路径,旨在区分反应发生在簇/载体界面还是簇上。尽管许多其他载体上会形成氧空位,磁铁矿因其高阳离子迁移率而在还原时保持表面化学计量。为探究尺寸依赖的氧亲和性是否起作用,我们研究两种特定簇尺寸:Pt5 和 Pt19。通过在实验中分离不同反应步骤,晶格氧可在簇上累积。程序升温脱附(TPD)与精细的脉冲阀实验表明 CO 氧化发生在 Pt 簇上而非界面处。扫描隧道显微镜(STM)显示簇的表观高度降低,密度泛函理论(DFT)将其解释为晶格氧反向溢出后的重构。

关键词

引用

@article{arxiv.2103.16413,
  title  = {Cluster Catalysis with Lattice Oxygen: Tracing Oxygen Transport from a Magnetite(001) Support onto Small Pt Clusters},
  author = {Sebastian Kaiser and Farahnaz Maleki and Ke Zhang and Wolfgang Harbich and Ueli Heiz and Sergio Tosoni and Barbara A. J. Lechner and Gianfranco Pacchioni and Friedrich Esch},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2103.16413},
  year   = {2021}
}