镍催化剂上甲烷部分氧化：动力学蒙特卡洛模拟研究
材料科学
2016-06-13 v1 无序系统与神经网络
摘要
采用动力学蒙特卡洛模拟研究镍催化剂上甲烷的部分氧化。基于 Langmuir-Hinshelwood 机制，分析了该反应的动力学行为，并与先前的实验进行比较。该系统表现出在具有持续反应的活性区与无反应的毒化区之间的动力学相变。在稳态下，将吸附物种的分数覆盖度以及 H2、CO、H2O 和 CO2 的生成速率作为甲烷和氧气进料浓度以及反应温度的函数进行评估。研究了表面晶格配位数、扩散和杂质的影响。模拟结果与已有实验研究吻合良好。观察到当晶格配位数增至 8 时，活性区宽度显著增加。此外，相变变为连续的。表面上吸附的 O 和 H 的扩散在反应中起着可测量的作用，随着扩散速率增加最大生成速率增大。在含杂质系统中，生成速率大幅降低，且相变也从突变变为连续。
引用
@article{arxiv.1601.05064,
title = {Partial Oxidation of Methane on a Nickel Catalyst: Kinetic Monte-Carlo Simulation Study},
author = {Sirawit Pruksawan and Boonyarach Kitiyanan and Robert M. Ziff},
journal= {arXiv preprint arXiv:1601.05064},
year = {2016}
}
备注
15 pages, 15 figures