基于瞬态动力学与机器学习的数据驱动反应机理推断
应用统计
2021-04-22 v2 机器学习
摘要
理解各反应中的基元步骤集合与动力学，对于就创制下一代催化材料做出明智决策极具价值。鉴于工业催化剂的物理与机理复杂性，通过实验方法获取动力学信息至关重要。为此，本工作详述了一种基于瞬态速率/浓度依赖关系与机器学习相结合的方法，用于在复杂基元步骤集下测量活性位点数目、各速率常数并洞察机理。该新方法应用于模拟瞬态响应以验证其获取微观动力学系数正确估计值的能力。此外，分析了实验性CO氧化数据以揭示驱动反应的Langmuir-Hinshelwood机理。随着氧在催化剂上累积，由于瞬态反应技术可提供大量动力学信息，机器学习分析中清晰界定了机理的转变。该方法被提出作为一种新的数据驱动方法，仅依赖实验数据来表征材料如何控制复杂反应机理。
引用
@article{arxiv.2011.08810,
title = {Data Driven Reaction Mechanism Estimation via Transient Kinetics and Machine Learning},
author = {M. Ross Kunz and Adam Yonge and Zongtang Fang and Andrew J. Medford and Denis Constales and Gregory Yablonsky and Rebecca Fushimi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.08810},
year = {2021}
}