超越主产物预测：利用在大规模机理数据集上训练的机器学习模型复现反应机理
机器学习
2024-03-08 v1
摘要
对有机反应的机理理解可以促进反应开发、杂质预测，原则上还有助于反应发现。尽管已有多个机器学习模型试图解决预测反应产物的任务，但由于缺乏相应的机理数据集，它们向预测反应机理的扩展受到了阻碍。在本研究中，我们通过使用专家反应模板在实验报道的反应物和产物之间填补中间体，构建了这样一个数据集，并在由此得到的包含 5,184,184 个基元步骤的数据集上训练了多个机器学习模型。我们探讨了这些模型的性能与能力，重点关注其预测反应路径以及重述催化剂和试剂作用的能力。此外，我们展示了机理模型在预测杂质方面的潜力，而杂质常被传统模型所忽视。最后，我们评估了机理模型对新反应类型的泛化能力，揭示了与数据集多样性、连续预测以及违反原子守恒相关的挑战。
引用
@article{arxiv.2403.04580,
title = {Beyond Major Product Prediction: Reproducing Reaction Mechanisms with Machine Learning Models Trained on a Large-Scale Mechanistic Dataset},
author = {Joonyoung F. Joung and Mun Hong Fong and Jihye Roh and Zhengkai Tu and John Bradshaw and Connor W. Coley},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.04580},
year = {2024}
}
备注
105 pages, 9 figures