跟随提交者流：基于数据驱动的过渡路径发现

发现用于阐明分子系统中不同反应机制以及一般性罕见事件的过渡路径，仍是一项挑战。近期进展聚焦于分析过渡路径集合时使用提交者概率（committor probability），该概率被广泛视为最具信息量的单维反应坐标。过渡路径与提交者函数之间的一致性对于获取准确的机制性见解至关重要。本文提出一种迭代框架，用于推断提交者并随后识别最相关的过渡路径。我们从过渡路径的初始猜测开始，生成偏置抽样，通过训练神经网络来逼近提交者概率。基于所学提交者，我们提取主导过渡通道作为离散弦，位于 isocommittor 表面上。这些路径随后用于增强抽样并迭代细化提交者与过渡路径，直至收敛。最终得到的提交者 enables accurate estimation of the reaction rate constant。我们在基准系统上展示了方法的有效性，包括二维模型势、肽构象过渡以及 Diels-Alder 反应。