机器学习模型以计算催化所需的迁移性预测计算结局
化学物理
2022-03-03 v1 材料科学
机器学习
摘要
虚拟高通量筛选（VHTS）与机器学习（ML）极大加速了单位点过渡金属催化剂的设计。然而，催化剂的 VHTS 常伴随高计算失败率与计算资源浪费，因为难以将所有机理相关反应中间体同时收敛到预期几何结构与电子态。我们展示了一种动态分类器方法，即一个在几何优化过程中实时监控的卷积神经网络，并利用其在催化剂设计中的良好性能与迁移性。我们表明，尽管仅在单一反应中间体上训练，该动态分类器在甲烷制甲醇自由基回弹机制的代表性催化循环中所有反应中间体上均表现良好。该动态分类器还能泛化至训练数据中未出现、化学上不同的中间体与金属中心，且不损失精度或模型置信度。我们将此优异的模型迁移性归因于动态分类器中来自密度泛函理论计算的实时电子结构与几何信息以及卷积层的使用。结合模型不确定性量化，该动态分类器节省了本将浪费在所有考虑反应中间体失败计算上的一半以上计算资源。
引用
@article{arxiv.2203.01276,
title = {Machine learning models predict calculation outcomes with the transferability necessary for computational catalysis},
author = {Chenru Duan and Aditya Nandy and Husain Adamji and Yuriy Roman-Leshkov and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.01276},
year = {2022}
}