Catlas:一个用于催化剂发现的自动化框架及其在合成气直接转化中的演示
材料科学
2022-08-29 v1
摘要
催化剂发现对于在后化石燃料时代保障能源与关键化工原料的获取至关重要。使用密度泛函理论(DFT)等第一性原理方法对大型材料设计空间进行穷举式计算搜索是不可行的。我们试图通过利用大型、通用、基于图的机器学习(ML)模型,以相对较低的计算成本探索大型设计空间,这些模型经过预训练,因此无需前期数据收集或训练。我们提出catlas,一个分布式并自动化生成吸附质-表面构型及ML推断DFT能量的框架以实现此目标。Catlas是开源的,使ML辅助的催化剂筛选变得轻松且人人可用。为展示其效能,我们使用catlas探索用于合成气直接转化为多碳含氧化物的催化剂候选。针对此案例研究,我们探索了947种稳定/亚稳态二元过渡金属金属间化合物作为可能的催化剂候选。在该材料子集上,我们能以近DFT精度(分别为0.16、0.14 eV MAE)预测关键描述符*CO与*OH的吸附能。利用现有微观动力学模型对C2+含氧化物的预期选择性,我们识别出144种候选材料。对10种有前景的候选,DFT计算揭示其与我们使用ML的评估良好相关。位居前列的元素组合包括Pt-Ti、Pd-V、Ni-Nb与Ti-Zn,所有这些似乎均未在实验中探索过。
引用
@article{arxiv.2208.12717,
title = {Catlas: an automated framework for catalyst discovery demonstrated for direct syngas conversion},
author = {Brook Wander and Kirby Broderick and Zachary W. Ulissi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.12717},
year = {2022}
}
备注
14 pages, 6 figures, submitted to RSC Catalysis Science & Technology