融合机器学习策略与密度泛函理论以加速发现用于制氢的 MXenes
材料科学
2022-12-13 v1
摘要
MXenes 的拓扑与组合构型空间的复杂性会带来巨大的设计挑战，无法通过传统实验或常规理论方法解决。为此，我们建立了一个稳健且更具普适性的多步工作流，取自监督机器学习（ML）算法工具箱，用于预测超过 4,500 种 MMXT 型 MXenes 上的氢析出反应（HER）活性，其中随机选取 25% 的材料空间（1125 个体系）使用密度泛函理论（DFT）计算来评估 HER 性能。作为最理想的 ML 模型，带有递归特征消除与超参数优化的随机森林回归方法以 0.374 eV 的低预测平均绝对误差准确且快速地预测了氢吸附吉布斯自由能（G）。基于这些观察，发现直接吸附在 MMXT 型 MXenes 最外层金属原子层顶端的 H 原子（site-2），由 Nb、V、Mo、Cr 和 Ti 金属构成基于碳的 O 官能化，是高度稳定且活跃的催化剂，超越了市售铂基对应物。总体而言，所开发的基于 ML/DFT 的多步工作流在物理上有意义的预测与见解，将为潜在 HER 催化剂的加速筛选、理性设计与发现开辟新途径。
引用
@article{arxiv.2212.05213,
title = {Fusing machine learning strategy with density functional theory to hasten the discovery of MXenes for hydrogen generation},
author = {B. Moses Abraham and Priyanka Sinha and Prosun Halder and Jayant K. Singh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.05213},
year = {2022}
}