加速发现g-C$_3$N$_4$负载单原子催化剂用于析氢反应：DFT与机器学习结合策略
材料科学
2022-11-04 v1
摘要
单原子催化（SACs）支撑的二维材料有望替代铂，以实现可持续制氢的大规模工业扩展。本文通过DFT计算及六种机器学习（ML）算法（支持向量回归、梯度提升回归、随机森林回归、AdaBoost回归、多层感知机回归、岭回归）筛选了一系列嵌入g-CN不同活性位点的金属（Al、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn）与非金属（B、C、N、O、F、Si、P、S、Cl）单原子。基于形成能、吉布斯自由能和带隙分析的结果表明，锚定在g-CN上的B、Mn和Co单原子可作为高效产氢活性位点。基于支持向量回归（SVR）的ML模型表现最佳，可准确快速预测测试集的氢吸附吉布斯自由能（GH），其平均绝对误差（MAE）较低，决定系数（R）分别为0.45和0.81。基于SVR模型的特征选择突出了前五个主要特征：形成能、键长、沸点、熔点和价电子作为关键描述符。总体而言，通过DFT计算结合ML模型所采用的多步工作流，用于从g-CN基单原子催化中高效筛选潜在析氢反应（HER）催化剂，可显著贡献于催化剂设计与制备。
引用
@article{arxiv.2211.01624,
title = {Accelerating the Discovery of g-C$_3$N$_4$-Supported Single Atom Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction: A Combined DFT and Machine Learning Strategy},
author = {M. V. Jyothirmai and D. Roshini and B. Moses Abraham and Jayant K. Singh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.01624},
year = {2022}
}
备注
10 pages, 4 figures