基于电化学稳定性分析的掺杂构筑 h-BN 单原子氢演化催化剂的描述符筛选
材料科学
2026-03-02 v1
摘要
掺杂工程使六方硼氮化物(h-BN)能够作为稳定孤立金属原子的平台，但系统性地识别具有催化可行性的构型仍有限。本文采用密度泛函理论，对 Anchored at B、N 和 BN 空位的过渡金属和金属原子在 h-BN 上进行氢演化反应(HER)活性的筛选。粘结能基准测试揭示，B 空位提供了最强的热力学稳定单原子，而电子结构分析显示，空位会调制导电性和金属电荷态。氢吸附自由能识别 Cu@VN 和 Pd@VB 作为接近绝热中性的候选者，相当于 Pt(111)。然而，通过引入电化学稳定性分析显著细化了这一选择：Cu@VN 在低 pH 下不稳定且易受 OHads 毒化，而 Pd@VB 在宽广的电位-pH 范围内保持稳定且具催化可达性。这些结果表明，描述符基础的 HER 筛选可以生成扩大的候选池，但严格的电化学过滤对于识别 truly robust 系统至关重要。所提出的多步骤策略为在掺杂构筑的 2D 支撑上发现单原子催化剂的合理方法提供了框架。
引用
@article{arxiv.2602.23493,
title = {Defect-Engineered h-BN as a Platform for Single-Atom HER Catalysts: Descriptor Screening Refined by Electrochemical Stability Analysis},
author = {Ana S. Dobrota and Natalia V. Skorodumova and Igor A. Pašti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.23493},
year = {2026}
}
备注
15 pages, 7 figures, 1 table, 35 references