基于位点隔离概念的甲烷氧化新催化材料数据驱动设计
材料科学
2022-11-16 v1
摘要
将天然气（甲烷）转化为乙烷与乙烯（OCM：甲烷氧化偶联）有助于其运输，并提供了合成更高价值化学品的途径。寻找实现该转化的高性能催化剂是OCM领域大多数相关研究的主要范围。在此，我们提出一种用于搜索新型催化材料的一般数据驱动策略，特别关注对OCM反应有用的材料。我们的策略基于一致的实验测量，并包含第一性原理热力学计算与主动筛选。基于我们的实验——其显示了性能对所形成的碳酸盐稳定性的独特火山型依赖，归因于位点隔离概念——我们开发了一种高效且廉价的碳酸盐形成能DFT计算方法，预测精度为0.2 eV。该方法被植入一个高通量筛选方案，其中包含对催化剂候选者的通用要求以及一个主动完成的人工智能部分。对筛选中获得的部分候选者的实验验证成功复现了初始火山依赖关系。此外，发现了几种新材料在标准OCM催化剂之外表现更优，特别是在较低温度下。
引用
@article{arxiv.2211.08014,
title = {Data-driven design of new catalytic materials in methane oxidation based on a site isolation concept},
author = {A. Mazheika and M. Geske and M. Muller and S. A. Schunk and F. Rosowski and R. Kraehnert},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.08014},
year = {2022}
}
备注
the manuscript contains 4 figures, 5 tables and it is 19 pages