Open Catalyst Experiments 2024 (OCx24): 连接实验与计算模型

寻找低成本、耐用且高效的催化剂对于绿色制氢和二氧化碳升级回收以帮助缓解气候变化至关重要。新催化剂的发现目前受限于 AI 加速计算模型的预测与实验研究结果之间的差距。为了取得进展，需要大量多样化且可复现的实验数据集，并在工业相关条件下进行测试。我们通过利用全面的高通量表征与实验流程，创建了 Open Catalyst Experiments 2024 (OCX24) 数据集来满足这些需求。该数据集包含 572 个使用湿法和干法合成的样品，并进行了 X 射线荧光与 X 射线衍射表征。我们制备了 441 个气体扩散电极（包括重复样品），并在高达 $300$ mA/cm$^2$ 的电流密度下，使用零间隙电解池对二氧化碳还原（CO$_2$RR）和析氢反应（HER）进行了评估。为了寻找与实验结果的相关性并进行计算筛选，我们在约 20,000 种无机材料上计算了六种吸附物的 DFT 验证吸附能，这需要 6.85 亿次 AI 加速弛豫。值得注意的是，从这一庞大的材料集合中，数据驱动的 Sabatier 火山图独立地将 Pt 确定为 HER 的顶级候选物，而无需对 Pt 或 Pt 合金样品进行任何实验测量。我们预计，专门为 AI 训练生成的实验数据（如 OCX24）的可用性，将显著提高计算模型在为实验筛选选择材料时的实用性。