基于 OC22 的析氧反应纳米尺度稳定氧化物催化剂的理性设计
材料科学
2024-09-10 v3
摘要
通过水电解制 的效率通常受限于缓慢的析氧反应（OER）。因此，通过阳极催化剂提高 OER 速率受到高度重视。近来，Open Catalyst 2022（OC22）框架提供了氧化物表面 OER 中间体的大规模密度泛函理论（DFT）计算数据集。当与最先进的图神经网络模型结合时，总能量预测的均绝对误差可低至 0.22 eV。本工作中，我们利用 OC22 框架的预训练模型，对原始 OC22 数据集中 4,119 种氧化物材料的所有 slab 与 OER 表面中间体的总能量预测进行了插值，构建数据库。该数据库包含最大 Miller 指数为 1 的所有晶面的所有终止态。为展示该数据库的全部效用，我们构建了一个灵活的筛选框架，用于在体相、表面和纳米尺度 Pourbaix 稳定性以及材料成本、过电位和亚稳定性等不同反应条件下识别可行的 OER 阳极催化剂候选。经评估，我们分别识别出体相与纳米尺度体制下 122 和 68 个可行的 OER 候选催化剂。
引用
@article{arxiv.2311.00784,
title = {Rational design of nanoscale stabilized oxide catalysts for OER with OC22},
author = {Richard Tran and Liqiang Huang and Yuan Zi and Shengguang Wang and Benjain M. Comer and Xuqing Wu and Stefan J. Raaijman and Nishant K. Sinha and Sajanikumari Sadasivan and Shibin Thundiyil and Kuldeep B. Mamtani and Ganesh Iyer and Lars C. Grabow and Ligang Lu and Jiefu Chen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.00784},
year = {2024}
}