吸附能是识别优质催化剂的必要条件但非充分条件

作为绿色化学合成和电化学能源存储的核心技术，电化学催化技术是应对气候变化的减碳策略的核心。在此背景下，计算和机器学习驱动的催化剂发现方法日益成为研究热点。这些方法常常以从反应中间体的吸附自由能计算得到的热力学过电位作为关键分析参数。在本文中，我们通过使用来自 Open Catalyst Project（OC20 和 OC22）的数据集，探讨了此类过电位估计在识别优质催化剂候选者中的大规模适用性。我们首先量化了使用定基方法预测吸附能的不确定性，发现约 0.3-0.5 eV 是单个吸附能预测的保守估计。随后我们计算了 OC20 和 OC22 数据集中用于氢演化反应和氧演化反应的所有材料的过电位。我们发现，尽管过电位允许识别已知的优质催化剂如金属铂和铱氧化物，但其不确定性足够大，以致将数据集中广大部分材料误判为“优质”，这限制了其作为筛选标准的价值。这些结果质疑了将过电位估计作为筛选催化剂候选者的首要评估指标的做法，呼吁计算催化和机器学习社区应转向其他指标，如可合成性、稳定性、寿命或可负担性。