使用图神经网络势能获取数值能量Hessian及其在异构催化中的应用
材料科学
2024-10-08 v2 计算物理
摘要
获取势能Hessian可实现Gibbs自由能的确定，以及某些过渡态搜索和优化方法。本文演示了即插即用预训练的Open Catalyst Project（OCP）机器学习势能（MLPs）能够成功确定Hessian（58 cm平均绝对误差MAE），适用于异构催化剂表面的吸附中间体。这使得能够将OCP模型用于上述应用。表现最好的模型经过简单的偏移校正，对300 K时Gibbs自由能中振动熵贡献的估计良好，MAE为0.042 eV。还探讨了利用模型捕获平移熵的能力。确定随机抽样系统中94%的平移熵大于300 K时的0.1 eV。这凸显了需要超越谐波近似来考虑吸附体平移引入的熵的需求，这种熵随温度的增加而增大。最后，我们使用MLP确定的Hessian信息进行过渡态搜索，发现能够将不可收敛系统的数量减少65%，总体收敛率达到93%，优于CatTSunami所建立的基准。
引用
@article{arxiv.2410.01650,
title = {Accessing Numerical Energy Hessians with Graph Neural Network Potentials and Their Application in Heterogeneous Catalysis},
author = {Brook Wander and Joseph Musielewicz and Raffaele Cheula and John R. Kitchin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.01650},
year = {2024}
}
备注
43 pages, 8 figures