隐式溶剂中分子Hessian的量子化学数据库

计算化学中的一个重大挑战是开发既能加速从头计算方法又能保持精度的近似方法。机器学习原子间势能(MLIPs)已成为构建可跨不同分子和晶体系统迁移的原子势能的一种有前景的解决方案。大多数MLIPs仅基于真空中的能量和力进行训练，而通过纳入势能面的曲率，可以改进对势能面的描述。我们提出了Hessian QM9，这是首个包含平衡构型和数值Hessian矩阵的数据库，由QM9数据集中的41,645个分子在$\omega$B97x/6-31G*水平下计算得到。分子Hessian矩阵在真空以及使用隐式溶剂模型的水、四氢呋喃和甲苯中计算。为展示该数据集的实用性，我们表明将势能面的二阶导数纳入MLIP的损失函数中，可显著提高所有溶剂环境中振动频率的预测精度，从而使该数据集对于在真实溶剂环境中研究有机分子以进行实验表征极为有用。