电化学形成的钯氢化物的动力学与直接成像及其高效析氢反应
化学物理
2025-03-26 v1
摘要
活性高且可靠的电催化剂是可再生能源技术的基础。PdCoO2 由于能形成活性 PdHx,最近被公认为酸性介质中析氢反应 (HER) 的有前景的催化剂模板。本文监测了单个 PdCoO2 颗粒在 HER 过程中的转变,并确认其几乎完全转变为 PdHx,转变深度达亚毫米级,且整个颗粒中布满裂纹。通过 operando 质谱观察到在还原电位下 Co 的溶解,从而导致 PdHx 的形成,而其溶解分电流仅为 HER 电流的 0.1%。PdHx 的形成通过二次离子质谱得到证实,并借助使用重水对氢进行同位素标记,通过原子探针层析技术进行了定量分析。尽管样品制备过程中经过干燥储存和高真空处理,仍测得 PdHx 样品的总体组成为 PdD0.28,其中存在 α-(贫 D)与 β-(富 D)PdHx 相的分离。在 PdCoO2 颗粒上形成的 PdHx 相在很宽的电化学电位窗口内保持稳定,直至在开路电位下观察到 Pd 的溶解。我们的研究结果凸显了模板化生长方法在获得稳定 PdHx 中的关键作用,使其能够在不存在 Pd 中常见的缓慢活化过程的情况下实现高效 HER。这为设计用于可再生能源技术的更高效电催化剂提供了启示。
引用
@article{arxiv.2503.19040,
title = {Kinetics and direct imaging of electrochemically formed palladium hydride for efficient hydrogen evolution reaction},
author = {Luca Camuti and Se-Ho Kim and Filip Podjaski and Miquel Vega-Paredes and Andrea M. Mingers and Tolga Acarturk and Ulrich Starke and Bettina V. Lotsch and Christina Scheu and Baptiste Gault and Siyuan Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.19040},
year = {2025}
}