Rh1/Fe3O4(001)单原子催化剂上通过二氢化物形成的氢活化
材料科学
2026-01-22 v1
摘要
氢活化是催化加氢中的关键基元步骤。在多相催化中，它通常通过金属纳米颗粒上的解离吸附，随后进行表面扩散或溢出来进行，而均相催化剂则通过单个金属中心上的二氢化物或二氢中间体活化H2。在这里，我们展示了负载在Fe3O4(001)上的孤立Rh吸附原子通过形成稳定的二氢化物物种来活化氢，而没有原子H的溢出。程序升温脱附、X射线光电子能谱和扫描隧道显微镜共同揭示了仅在孤立Rh1位点上的强（约1 eV）氢吸附，而同位素交换实验进一步表明氢保持局域化。基于密度泛函理论的计算表明从分子H2到二氢化物的无势垒转化，随机相位近似计算进一步证实了二氢化物的相对稳定性。总之，这些结果表明单原子Rh位点通过类似于均相络合物的二氢化物途径裂解和结合H2，建立了均相和多相催化之间的机理桥梁。
引用
@article{arxiv.2601.14756,
title = {Hydrogen Activation via Dihydride Formation on a Rh1/Fe3O4(001) Single-Atom Catalyst},
author = {Chunlei Wang and Panukorn Sombut and Lena Puntscher and Nail Barama and Maosheng Hao and Florian Kraushofer and Jiri Pavelec and Matthias Meier and Florian Libisch and Michael Schmid and Ulrike Diebold and Cesare Franchini and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.14756},
year = {2026}
}