垂直轨道带中心作为单原子锚定二维催化剂上析氢反应活性描述符
材料科学
2021-07-07 v1
摘要
基于吸附物吸附强度的d带中心描述符已广泛用于理解和预测各类金属催化剂的催化活性。然而，其对单原子锚定的二维（2D）催化剂的适用性尚不确定。本文以单原子锚定2D基面上的氢（H）吸附为例，考察轨道相互作用对氢吸附键强度的影响。我们发现H的吸附主要通过H的1s轨道与锚定原子的垂直dz2轨道杂化形成。其余四个投影d轨道（dxy/dx2-y2、dxz/dyz）对H化学键无贡献。dz2带中心与H键强度之间存在明确的线性关系。提出将dz2带中心作为析氢反应（HER）的活性描述符。我们证明dz2带中心对单晶面上的单原子活性位点（如2D纳米片的基面）有效。对于多晶面表面，如三维（3D）多面体纳米颗粒的表面，d带中心更为适用。
引用
@article{arxiv.2102.06335,
title = {Vertical-orbital band center as an activity descriptor for hydrogen evolution reaction on single-atom-anchored 2D catalysts},
author = {Wen Qiao and Shiming Yan and Deyou Jin and Xiaoyong Xu and Wenbo Mi and Dunhui Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.06335},
year = {2021}
}