用于发现双金属催化剂的高通量计算-实验筛选方案
材料科学
2020-09-18 v1
摘要
在数十年的催化研究中，关联 d 带中心与吸附物结合能的 d 带中心理论成功实现了新型催化材料的加速发现。近期研究表明，在 d 带中心值的基础上，全面考虑描述 d 带高阶矩的 d 带形状以及 sp 带性质，有助于更好地捕捉表面反应性。然而，态密度（DOS）模式本身从未在计算与实验结合的研究中被用作描述符。在此，我们提出将完整的 DOS 模式作为高通量筛选方案中的关键描述符，并证明了其有效性。以过氧化氢（H2O2）合成作为演示催化反应，本研究致力于发现能够替代典型钯催化剂的双金属催化剂。通过一系列基于 DOS 模式相似性（使用第一性原理计算评估）和合成可行性的筛选过程，最终从 4,350 种双金属合金中提出了 9 种候选物，预期其催化性能与 Pd 相当。随后的实验测试表明，4 种双金属催化剂（Ni61Pt39、Au51Pd49、Pt52Pd48、Pd52Ni48）确实表现出与 Pd 相当的催化性能。此外，我们发现了一种尚未见报道的用于 H2O2 直接合成的新型双金属催化剂。其中，Ni61Pt39 在该化学反应中优于典型的 Pd 催化剂，并在成本归一化生产率上实现了 9.5 倍的提升。该方案为替代或减少铂族金属使用的催化剂发现提供了新机遇。
引用
@article{arxiv.2009.08048,
title = {High-Throughput Computational-Experimental Screening Protocol for the Discovery of Bimetallic Catalysts},
author = {Byung Chul Yeo and Hyunji Nam and Hyobin Nam and Min-Cheol Kim and Hong Woo Lee and Donghun Kim and Kwan-Young Lee and Seung Yong Lee and Sang Soo Han},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.08048},
year = {2020}
}