钯表面吸附限制氢氧化反应的原位分析

钯(Pd)催化剂在常温条件下通过氢氧化反应直接合成H₂O的研究已广泛开展。这一多相催化反应不仅具有重要的实际意义，而且作为研究吸附、吸附物间反应等基本机制的经典模型。然而，在不同气体条件下其中间反应阶段的控制机制和动力学仍不清楚。这归因于吸附、原子扩散和催化剂同时相变之间的复杂相互作用。本文通过流体池透射电子显微镜原位研究了钯催化的水生成氢氧化反应，以探究中间反应阶段。与可逆氢化钯形成相关的水生成动态行为以纳米级空间分辨率实时捕获。我们的发现表明，钯催化的氢氧化速率受气体引入顺序的显著影响。通过电子衍射和密度泛函理论计算的直接证据，我们证明氢氧化速率受气体前驱体吸附过程的限制。这些纳米尺度的见解有助于确定钯催化氢氧化反应的最佳条件，对水生产技术具有重要意义。所发展的理解也倡导在其他金属催化反应中更广泛地探索类似机制。