阶梯状铂表面上水的自催化与协同稳定解离

水 - 金属界面无处不在，并在从催化到腐蚀的许多化学过程中起着关键作用。虽然原子级平坦过渡金属表面上的水吸附层已被深入研究，但对于现实情况下常见的阶梯状表面上水的化学性质知之甚少。利用第一性原理模拟，我们研究了水在阶梯状铂表面上的吸附。我们发现水优先吸附在阶梯边缘，形成线性团簇或链，并通过与基底的化学键和氢键的协同效应得到稳定。与平坦 Pt 不同，在阶梯处水分子通过氢键促进的自催化机制发生解离，形成混合的羟基/水结构。核量子效应有助于稳定部分解离的团簇和链。结合最近证实的吸附在阶梯状 Pt 表面上的水链通过热激活跳跃转移质子的特性，这些发现表明这些系统可作为可行的质子线。