SSZ-13 沸石负载单原子 Pd 催化甲烷完全氧化的机理洞察：第一性原理研究
材料科学
2025-09-22 v1 化学物理
摘要
甲烷的完全催化氧化是温室气体减排和清洁能源转化的有效策略；然而，在钯基催化剂中同时确保高催化活性和稳定性仍然是一个挑战。在本工作中，我们采用密度泛函理论计算，结合微弹性带计算确定活化能垒，对 SSZ-13 沸石负载单原子 Pd 上的甲烷氧化进行了理论研究。对各种 Al 分布和 Pd 位置进行了系统评估，以确定 Pd 掺入沸石骨架的最稳定构型。此外，评估了甲烷活化的两种机理路线： 干燥条件下的直接脱氢，以及 O 辅助的氧化脱氢。我们的结果表明，直接（干燥）路径在能量上要求高且总体上是吸热的，而 O 辅助路径促进了放热的能量分布，特别是在 C-H 键断裂方面。还研究了稳定羟基和 CO/CO 中间体的形成。结果强调了富氧环境在实现具有改善热力学可行性的甲烷完全氧化中的作用。此外，我们提出了一种基于 O 辅助和多位点机制的替代低能路径，该路径降低了总反应焓。这些见解为用于可持续甲烷利用的高活性和耐湿 Pd-沸石催化剂提供了设计原则。
关键词
引用
@article{arxiv.2509.15875,
title = {Mechanistic Insights into Complete Methane Oxidation on Single-Atom Pd Supported by SSZ-13 Zeolite: A First-Principles Study},
author = {Anuroopa Behatha and Shalini Tomar and Hojin Jeong and Joon Hwan Choi and Seung-Cheol Lee and Satadeep Bhattacharjee},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.15875},
year = {2025}
}