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水-石墨界面处甲醇催化的原位分子级观测

化学物理 2018-09-18 v1 介观与纳米尺度物理 材料科学

摘要

甲醇在化学合成中占据核心地位,并被认为是更清洁燃料储存与运输的理想候选。它可由水与二氧化碳等挥发性有机化合物催化制得,从而为减少碳排放提供诱人方案。然而,关于该催化过程的分子级实验观测十分匮乏,且现有大多数催化剂往往依赖经验优化、昂贵且复杂的纳米复合材料。这种分子级认识的缺失阻碍了更简单、更具成本效益替代品的开发。在此,我们展示浸于超纯水中的石墨能够在环境条件下自发催化挥发性有机化合物生成甲醇。利用液相单分子分辨率原子力显微镜(AFM),我们直接观察到石墨表面甲醇-水纳米结构的形成与演化。这些分子有序结构在原子台阶边缘等催化活性表面特征附近成核,并随进一步催化生成甲醇而逐渐生长。对液体的互补核磁共振分析证实了甲醇的形成并量化了其浓度。我们还表明,电场可显著提升催化速率,即便其小至硅 AFM 针尖自然表面电势所诱导的场强亦如此。这些发现可能对有机催化剂的开发及纳米级碳器件的功能产生重要影响。

关键词

引用

@article{arxiv.1809.06310,
  title  = {In-situ molecular-level observation of methanol catalysis at the water-graphite interface},
  author = {William Foster and Juan A. Aguilar and Halim Kusumaatmaja and Kislon Voïtchovsky},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1809.06310},
  year   = {2018}
}

备注

22 pages; 3 figures; 5 additional pages of supporting information