氧化石墨烯催化性质的计算研究：利用 DFT 方法探索机理
材料科学
2012-11-13 v1 介观与纳米尺度物理
化学物理
摘要
本文描述了一项计算研究，旨在阐明实验观察到的由氧化石墨烯 (GO) 催化的氧化和水合反应背后的反应机理。以苯甲醇氧化为苯甲醛作为模型反应，密度泛函理论 (DFT) 计算揭示，这种反应性源于氢原子从有机分子转移到 GO 表面。具体而言，装饰在 GO 基面上的相邻环氧基团发生开环，形成二醇，随后脱水。与实验观察到的该化学过程对分子氧的依赖性一致，我们的计算表明部分还原的催化剂能够被分子氧重新充电，从而实现催化剂周转。计算显示，无官能团的碳材料（如石墨）具有 substantially 更高的反应能垒，表明 GO 的高化学势和丰富的官能团是产生观察到的反应性所必需的。
引用
@article{arxiv.1204.5557,
title = {A Computational Investigation of the Catalytic Properties of Graphene Oxide: Exploring Mechanisms Using DFT Methods},
author = {Danil W. Boukhvalov and Daniel R. Dreyer and Christopher W. Bielawski and Young-Woo Son},
journal= {arXiv preprint arXiv:1204.5557},
year = {2012}
}
备注
5 two column pages, 4 figures, stability of reduced graphene oxide also discussed, accepted to ChemCatChem