功能化石墨烯量子点在析氢反应中的作用：一项密度泛函理论研究

密度泛函理论（DFT）因其提供的微观洞察而在推进催化领域方面颇具优势，从而可指导新型催化剂的实验探索。近年的若干工作表明低维材料可以是非常高效的催化剂。石墨烯量子点（GQDs）因低毒性、化学惰性、生物相容性、结晶性等独特性质在过去数年备受关注。GQDs的这些源于量子限域和边缘效应的性质促进了其在传感、光电子、催化等诸多领域的应用。此外，GQDs的性质可通过掺杂和功能化得到增强。为理解基于氧和硼的基团功能化对析氢反应（HER）相关催化性质的影响，我们对经氧（O）、硼酸（BC$_2$O）和硼酸（BCO$_2$）功能化的GQDs进行了系统研究。包括几何优化、电子及吸附机制在内的所有计算均使用Gaussian16软件包，采用杂化泛函B3LYP和基组6-31G(d,p)完成。随着GQDs中功能化基团的变化，我们观察到其电子性质显著改变。氢在O-GQD、BC$_2$O-GQD和BCO$_2$-GQD上的吸附能E$_{ads}$分别为-0.059 eV、-0.031 eV和-0.032 eV。相应地，三类功能化GQDs的氢吸附吉布斯自由能（$\Delta G$）都极其接近理想值（0 eV）。因此，本工作为实验实现低成本、多功能的GQDs基催化剂以生产清洁可再生氢能提供了途径。