通过BN环掺杂调控石墨烯量子点的光电性质：一项密度泛函理论研究

石墨烯单层是一种零带隙材料，因此其在光电子学中的应用受到限制。问题随之而来：我们能否通过掺杂其他原子来改变石墨烯的光电性质？此前已有关于掺杂硼和氮等杂原子的二维石墨烯单层合成及其结构和电子性质的部分计算研究报道。在本工作中，我们旨在通过用$(BN)_3$（硼嗪）六元环替换石墨烯量子点（GQDs）中的碳环来回答这一问题。我们利用第一性原理密度泛函理论（DFT）详细研究了十四个不同硼嗪环掺杂的菱形GQDs的几何结构、电子结构和光学吸收光谱。这些BN-GQDs在硼嗪环的位置、取向和数量上有所不同。我们使用含时密度泛函理论（TDDFT）计算了它们的光学吸收光谱，并考察了：(a) 对于单环掺杂的BN-GQDs，环的位置对光学性质的影响；(b) 对于双环掺杂体系，环的位置、相互距离和取向对其吸收光谱的影响。我们详细研究了前沿分子轨道，以理解低能光学激发的性质。我们还对约化对称性对光学性质的影响进行了群论分析。我们的结果表明，BN环掺杂可以实现对GQDs光学性质的显著调控。与母体GQD相比，BN-GQDs的光学吸收光谱显示出显著的谱线展宽，光学带隙覆盖从红外到可见光区域。因此，系统的BN环掺杂为BN-GQDs的电子和光学性质提供了简便的调控手段，这在光电子应用中具有广阔前景。