Pt2/Fe3O4 催化 CO 氧化：亚稳二聚体与载体构型促进晶格氧抽取
材料科学
2022-09-12 v1
摘要
基于亚纳米金属团簇的非均相催化剂常表现出强烈的尺寸依赖性，单个原子的添加或移除都可能造成根本性差异。然而，确定最具活性的物种并阐明反应机理极为困难，因为通常不清楚催化剂在 operando 条件下如何演化。在此，我们结合原子级分辨扫描探针显微术、谱学技术和基于密度泛函理论（DFT）的计算，研究模型 Pt/Fe3O4(001) 单原子催化剂上的 CO 氧化。我们证明，由可动 Pt-羰基物种团聚动态形成的 (PtCO)2 二聚体催化涉及氧化物载体的反应以生成 CO2。Pt2 二聚体在解离为两个吸附原子并释放第二个 CO 之前产生一个 CO2 分子。有趣的是，只有当 Pt 二聚体和 Fe3O4 载体都能进入亚稳构型时，晶格氧 O_lattice 的抽取才变得容易，这表明对于高温下发生的反应，必须考虑团簇与载体的实质性协同重排。
引用
@article{arxiv.2209.04222,
title = {CO oxidation by Pt2/Fe3O4: metastable dimer and support configurations facilitate lattice oxygen extraction},
author = {Matthias Meier and Jan Hulva and Zdenek Jakub and Florian Kraushofer and Mislav Bobić and Roland Bliem and Martin Setvin and Michael Schmid and Ulrike Diebold and Cesare Franchini and Gareth S. Parkinson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.04222},
year = {2022}
}