H2O是否能提高Au1-4/MgO对CO氧化的催化活性？
介观与纳米尺度物理
2011-08-24 v1 原子与分子团簇
摘要
本密度泛函理论研究探讨了H2O的存在是否会影响小金簇Au1-4/MgO(100)对一氧化碳氧化的催化活性。为此，我们研究了H2O和CO/O2在这些金簇上的（共）吸附。我们发现，在所有三种分子物种存在的情况下的基态结构为Au1O2/MgO和Au2-4CO/MgO，且H2O吸附在簇-分子复合物附近的表面上。在这种构型中，Au1-4/MgO的催化活性不受H2O存在的影响。我们还发现，在Au1,3/MgO上可以形成稳定的、高活性的氢过氧-羟基复合物O2H..OH。对于具有催化活性的Au8/MgO体系，已有预测表明该复合物开辟了通向CO氧化的替代催化反应路径。我们的结果表明，这种水介导的催化循环不太可能在Au1,3/MgO上发生。在Au1/MgO的情况下，该循环在形成第一个CO2分子后，由于剩余(OH)2复合物的解离而中断。在Au3/MgO上，O2H..OH复合物很可能在CO分子的撞击下分解，因为其三个键解离能与CO氧化为CO2的反应能垒相当。
引用
@article{arxiv.1108.4669,
title = {Does H2O improve the catalytic activity of Au1-4/MgO towards CO oxidation?},
author = {Martin Amft and Natalia V. Skorodumova},
journal= {arXiv preprint arXiv:1108.4669},
year = {2011}
}