面向 CO2 还原反应使用具有非第一性原理输入特征的主动学习机器进行催化剂设计
材料科学
2017-09-15 v1 化学物理
机器学习
摘要
在传统化学吸附模型中，d 带中心理论（有时辅以 d 带上边缘以提高精度）在预测吸附能和催化活性作为固体表面 d 带中心的函数方面起着核心作用，但它需要密度泛函计算，这对于材料的大规模筛选而言可能代价高昂。本工作中，我们提议使用 muffin-tin 轨道理论的 d 带宽度（以考虑局部配位环境）加上电负性（以考虑吸附物重正化）作为化学吸附的一组简单替代描述符，其不需要第一性原理计算。随后将这对描述符与机器学习方法（即人工神经网络（ANN）和核岭回归（KRR））结合，以实现大规模材料筛选。我们针对一个由 263 个合金系统组成的玩具集显示，CO 吸附能可被预测，其平均绝对偏差误差仅为 0.05 eV，相较于文献中包含昂贵 d 带中心描述符所得的 0.13 eV 有显著改进。我们通过利用主动学习算法实现了此高精度，若无该算法，精度则为 0.18 eV。作为该机器的实际应用，我们确定了 Cu3Y@Cu 是一种高活性且经济高效的电化学 CO2 还原催化剂，用于生成 CO，其过电势比 Au 催化剂低 0.37 V。
引用
@article{arxiv.1709.04576,
title = {Catalyst design using actively learned machine with non-ab initio input features towards CO2 reduction reactions},
author = {Juhwan Noh and Jaehoon Kim and Seoin Back and Yousung Jung},
journal= {arXiv preprint arXiv:1709.04576},
year = {2017}
}
备注
Under review and including Electronic Supplementary Information (ESI)