通过平衡吸附结构的直接生成加速高通量催化剂筛选
机器学习
2025-12-18 v1
摘要
吸附能是大规模催化剂筛选的关键描述符。然而，广泛使用的机器学习原子间势（MLIP）的训练数据分布有限，主要来源于近平衡结构，导致吸附结构不可靠，进而导致吸附能预测不可靠。在此背景下，我们提出了DBCata，一种深度生成模型，它将周期性布朗桥框架与等变图神经网络相结合，在无需显式能量或力信息的情况下，在未弛豫结构和DFT弛豫结构之间建立低维过渡流形。训练后，DBCata能够有效生成高保真吸附几何结构，在Catalysis-Hub数据集上实现了0.035 Å的原子间距离平均绝对误差（MAE），约为当前最先进的机器学习势模型的三倍。此外，通过结合化学启发式与自监督异常检测的混合方法识别和精化异常预测，相应的DFT精度可在94%的情况下提高至0.1 eV以内。我们证明DBCata的卓越性能促进了氧还原反应中高效合金催化剂的加速高通量计算筛选，突显了DBCata作为催化剂设计与优化强大工具的潜力。
引用
@article{arxiv.2512.15228,
title = {Accelerating High-Throughput Catalyst Screening by Direct Generation of Equilibrium Adsorption Structures},
author = {Songze Huo and Xiao-Ming Cao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.15228},
year = {2025}
}