过渡金属硫族化合物催化剂析氢反应的原子级设计策略
材料科学
2023-06-16 v1
摘要
二维过渡金属硫族化合物是最具前景的分解水催化剂材料之一。尽管已应用多种方法来促进过渡金属硫族化合物上的析氢反应，但过渡金属异质原子掺杂因提供了优化氢吸附与H2生成反应的有效途径而备受关注。在此，我们对掺杂过渡金属硫族化合物中最著名的析氢反应性能描述符——氢吸附自由能（{\Delta}GH*）的变化趋势进行了深入系统的分析。利用总计150种掺杂过渡金属硫族化合物，我们从原子层面分析了过渡金属异质原子掺杂引起{\Delta}GH*变化的起源，并提出控制掺杂过渡金属硫族化合物上氢吸附过程的两个关键因素：1）对于早期过渡金属掺杂结构，氢吸附处硫族原子电荷的变化；2）对于晚期过渡金属掺杂结构，伴随引入掺杂剂产生的结构变形能。基于我们的发现，我们从新视角阐释了TM掺杂TMD中的空位如何提供最优的{\Delta}GH*。我们提出，对于早期TM掺杂体系采用静电调控、对于晚期TM掺杂体系采用结构调控，是实现TMD中热中性{\Delta}GH*的有效策略。
引用
@article{arxiv.2306.08945,
title = {Atom-level design strategy for hydrogen evolution reaction of transition metal dichalcogenides catalysts},
author = {Sangjin Lee and Sujin Lee and Chaewon Kim and Young-Kyu Han},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.08945},
year = {2023}
}