理解与控制二维半导体中的V掺杂与S空位行为：面向可预测设计
材料科学
2025-06-30 v1
摘要
掺杂二硫化物过渡金属单层材料（TMD）是精确调控其电子、光学和催化性质的强大方法，适用于先进技术应用，包括光电子器件、催化和量子技术。然而，掺杂效率和结果严重受掺杂元素与内在缺陷（尤其是硫空位）之间复杂相互作用的影响，掺杂浓度的不同可导致截然不同的行为，给可预测可控设计TMD性质的实现带来挑战。例如，本工作系统性改变钨基二硫化物（WS₂）单层中钒（V）掺杂浓度，观察到掺杂行为的转变。在低浓度时，V掺杂剂通过增加光致发光而无需引入新的电子态，即可增强WS₂的原生光学性质。然而，在较高浓度时，V掺杂剂促进钒硫空位复合物的形成，产生中间能态，这些能态可通过控制钒浓度进行精确调节。我们利用激发-和温度依赖的光致发光显微镜、原子分辨率扫描电子透射显微镜和第一性原理计算，识别出p型V掺杂剂与n型单硫空位之间具有吸引性相互作用。我们的结果提供了掺杂-缺陷相互作用机制性理解，阐明了焓力掺杂-缺陷相互作用与熵效应如何支配过渡金属二硫化物性质增强与扰动之间的平衡，并为下一代光电子、催化和量子器件的合理掺杂策略提供了路径。
引用
@article{arxiv.2506.21793,
title = {Understanding and Controlling V-Doping and S-Vacancy Behavior in Two-Dimensional Semiconductors- Toward Predictive Design},
author = {Shreya Mathela and Zhuohang Yu and Zachary D. Ward and Nikalabh Dihingia and Alex Sredenschek and David Sanchez and Kyle T. Munson and Elizabeth Houser and Edgar Dimitrov and Arpit Jain and Danielle Reifsnyder Hickey and Humberto Terrones and Mauricio Terrones and John B. Asbury},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.21793},
year = {2025}
}
备注
29 pages, 5 figures